Első rész

1964-et írunk, amikor a Nature című folyóiratban Aitken és munkatársai közlik azokat a termolumineszcens méréseiket, amelyek segítségével sikerült néhány ezer éves cseréptöredékek korát meghatározniuk (Aitken et al. 1964). Bár korábban is fellelhetők utalások a termolumineszcencia ilyen alkalmazására (pl. Kennedy és Knopff 1960), hivatalosan erre az időpontra tehetjük a lumineszcens kormeghatározás és a régészet közötti kapcsolat létrejöttét. Az azóta eltelt alig majd 50 évben a módszer rohamos fejlődésével a lumineszcencia az egyik legfontosabb természettudományos módszerré lépett elő az archeológiai kormeghatározásban. Mielőtt azonban részletesebben is áttekintenénk e két tudományág kapcsolatát, lássuk röviden, hogy mi is a lumineszcencia, és hogyan alkalmazható a kormeghatározásra.

Kormeghatározás kvarc- és földpátkristályok segítségével
A lumineszcencia (hideg fény) jelensége egyes anyagok azon tulajdonságához köthető, hogy az izzáshoz szükségesnél számottevően kisebb energia hatására – legyen az fény, hő, radioaktív, kémiai vagy biológiai energia – fényt bocsátanak ki. A folyamat során a magasabb energiaszintre kerülő elektronok eredeti állapotukba történő visszatérése közben fotonok leadása játszódik le. A jelenséggel a hétköznapi életben is gyakran találkozhatunk, így például a fény hatására fluoreszkáló vagy foszforeszkáló ásványok, a biolumineszcens módon fényt kibocsátó szentjánosbogarak, vagy a ma már visszaszorulóban lévő képcsöves televíziókban alkalmazott katódlumineszcencia esetében.

A termo- és fotolumineszcencia (TL, illetve OSL) tehát olyan fény, amelyet melegítés (izzításhoz szükségesnél kisebb), illetve külső megvilágítás segítségével stimulálunk különböző kristályos szerkezetű anyagokban. A lumineszcens kormeghatározásban természetbeni gyakoriságuk miatt elsősorban a kvarc- és földpátkristályok ilyen tulajdonságait használjuk fel. A kérdés már csak az: hogyan?

A félvezető földpát- és kvarckristályokban a környezet radioaktív sugárzásának hatására a vegyértékpályákon elhelyezkedő elektronok gerjesztődnek, néhányan elhagyják helyüket és elektron-lyuk párokat hoznak létre. Ezt követően a gerjesztett elektronok egy része a félvezető kristályrács hibáihoz (pl. hiányzó negatív ion, pozitív töltésű szennyeződés) kötődve csapdázódik. A csapdázódás üteme a természetben előforduló radioaktív elemek (238U, 235U, 232Th, 87Rb, 40K) kis koncentrációja miatt igen lassú, azonban minél több idő telik el, annál több elektron jut erre a sorsra (1. ábra). A csapdákban megbúvó elektronok ezután már csak arra várnak, hogy hő vagy adott hullámhosszú fény hatására újra szabaddá váljanak, ekkor ugyanis visszaesve a vegyértékpályákra a hátrahagyott lyukakkal egyesülhetnek, „rekombinálódhatnak” (1. ábra). Mivel az elektronok a folyamat során alacsonyabb energiaszintre kerülnek, fotonleadás játszódik le, azaz kialakul a termolumineszcens, vagy fotolumineszcens fény. Könnyű belátni, hogy minél nagyobb intenzitású lumineszcens fényt mérünk, annál több elektron rekombinálódik, azaz azt megelőzően annál több elektron csapdázódott, vagyis a csapdázódás folyamata annál hosszabb ideig tartott. Végeredményben tehát a földpát- és kvarckristályok amolyan radioaktív detektorként működnek, és az őket érő radioaktív sugárzás intenzitásával és időtartamával arányosan nő a bennük raktározott TL/OSL jel nagysága. Ez a jelenség a lumineszcens kormeghatározás alapja.

 

1. ábra. A TL jel kialakulása, felhalmozódása és nullázódása. A radioaktív ionizáció hatására elektron/lyuk párok képződnek, melynek tagjai a kristályrács hibáihoz kötődve külön-külön csapdázódnak. A nullázódás során, hő vagy fény általi gerjesztés hatására az elektronok kiszabadulnak csapdáikból, és a vezetési sávon keresztül rekombinálódnak az ellentétes töltésű lyukakkal (e: elektron, ly: lyuk, C: csapda, L: lumineszcens központ). (Aitken 1998 és Boetter-Jensen et al. 2003 alapján)

Végül csak annyit kell tisztáznunk, hogy mi az az esemény, melynek idejét, illetve korát természetes detektoraink segítségével mérni tudjuk. Elviekben a lumineszcens óra a magma kőzetté szilárdulásával és a kristályok kialakulásával egy időben elkezd ketyegni. Sok esetben néhány százezer évet követően leáll, mert a kristályhibák telítődnek a gerjesztett elektronok szüntelen áradatában. Ám ha a kőzet lepusztul, s a szemcsék napfényre kerülnek, a fény hatására kioltódik a kristályokban tárolt lumineszcens jel (OSL), és a lumineszcens óra a szemcsék eltemetődését (üledékképződés) követőn újraindulhat (2. ábra). A lepusztulás és üledékképződés többször is megismétlődhet, ám méréseinkkel mindig a legutolsó üledékképződési fázis idejére következtethetünk, az OSL kioltódásához ugyanis néhány percnyi napsugárzás is elegendő. A lumineszcens jel, mint azt már sejtjük, hő hatására is törlődhet (TL), így amikor eleink agyagos üledékekből használati vagy műtárgyakat formáztak, majd kiégették azokat (legalább 500–600 °C-on), mesterségesen törölték a kristályokból a TL jelet és a lumineszcens óra ez esetben is újraindulhatott (2. ábra). Ennek következtében a cseréptárgyak, téglák, terrakotta szobrok készítési ideje is mérhető. 

 
2. ábra. A lumineszcens (TL/OSL) jel változása félvezető földpát- és kvarckristályokban. Eltemetődött állapotban a jel felhalmozódása a kristályhibák telítődéséig folyamatos. Az újabb és újabb üledékképződési fázisok során – csakúgy, mint kiégetés esetén – a lumineszcens jel törlődik. A laboratóriumi mérések során a lumineszcens jel nagysága alapján meghatározható a legutóbbi üledékképződés, vagy kiégetés óta eltelt idő hossza

A mérések és számítások végén kapott hiba aránya 5–10% körüli, azaz egy nagyságrenddel nagyobb, mint a radiokarbon módszer esetében. Ennek oka, hogy a TL/OSL során nem közvetlenül a radioaktív bomlás ütemét, hanem a bomlás által előidézett kristályszerkezeti változásokat mérjük, melyeket számos környezeti és anyagminőségbeli változó is befolyásol. Mindezek ellenére a lumineszcens módszer igen fontos eszköz a régészetben és archeometriában, hiszen mérési határai tágabbak: a száz éve készült kerámiahamisítvány kora éppúgy megadható, mint a néhány százezer éve képződött üledéké, és az eredmények a méréseket követően nem szorulnak kalibrációra, azaz a fenti időintervallum bármely szakaszára ugyanolyan biztonsággal alkalmazhatók. Mégis talán a legfőbb érv, ami legtöbbször alkalmazása mellett szól, hogy segítségével olyan tárgyak és üledékek datálhatók közvetlenül, melyekben nincs szerves anyag, így radiokarbonos mérésre eleve alkalmatlanok.
 

Mérések a laboratóriumban
A vizsgálatok során egyrészt az elemzett minta szemcséiben rögzített összes dózis, másrészt a szemcsékben egységnyi idő alatt elnyelt dózis nagyságát kell meghatároznunk. Előbbit paleodózisnak, utóbbit dózisteljesítménynek nevezzük, segítségükkel a kerámia készítési kora, vagy az üledék képződési kora az alábbi egyenlet alapján adható meg:

ahol ka: ezer év, Gy: a radioaktív sugárzás hatására az anyag egységnyi tömegében elnyelt energia mennyisége.

Az egyenlet egyszerűnek tűnik, de lássuk, milyen összetett mérések állnak az egyes tényezők megadásának hátterében. A paleodózis meghatározása az, ahol tulajdonképpen segítségül kell hívnunk a lumineszcens méréseket. Célunk annak meghatározása, hogy a minta melegítésével vagy megvilágításával távozó lumineszcens fénytöbblet kialakulását mekkora radioaktív dózis idézhette elő. Másként szólva megpróbáljuk megállapítani a vizsgált mintában ketyegő lumineszcens óra által mutatott „radioaktív időt”, melyet gray-ben (Gy) fejezünk ki.

Mivel szinte minden minta összetétele egyedi, ezért bár a meghatározás főbb alapelvei legtöbbször hasonlóak, számos tesztet és előzetes mérést igényel a megfelelő mérési módszer kiválasztása és a mérési paraméterek beállítása. Elöljáróban meg kell jegyezni, hogy minden esetben arra törekszünk, hogy a lehetőségekhez mérten pontos összefüggést állítsunk fel a mintába általunk besugárzott mesterséges dózisok és az így előidézett lumineszcens jelek között. Ennek alapján ugyanis számítható, hogy a mintából kinyert természetes lumineszcens jel mekkora természetes dózis, azaz paleodózis hatására épült föl.

Hogy milyen laboratóriumi feltárást igényel a vizsgált minta, illetve melyik mérési eljárást, vagyis protokollt célszerű alkalmazni, az attól függ, hogy a lumineszcens óra hő vagy fény hatására nullázódott, illetve a minta kvarc- vagy földpátkomponensét, esetleg a finomabb vályogos vagy a durvább homokos frakcióját kell vizsgálnunk. A különböző mintafeltárási technikákat részletesebben Aitken (1985, 1998) mutatja be, az idők során a paleodózis meghatározására kidolgozott eljárásokról Aitken mellett Boetter-Jensen et al. (2003) és Wintle (2008) adja a legrészletesebb áttekintést.

Terjedelmi okok miatt ehelyütt a két leggyakrabban alkalmazott protokoll érintőleges bemutatására nyílik mód. Elsőként a hozzáadott dózis módszerét kell megemlíteni, melynek során a részekre osztott minta egyes részminta-csoportjait a lumineszcens mérések megkezdése előtt eltérő, de növekvő nagyságú dózisokkal sugározzuk be. Ezt követően azt vizsgáljuk, általában hevítés segítségével (TL), hogy az additív dózisok hatására miként növekszik a lumineszcens jel nagysága. Elviekben a telítődés szintje alatt a dózisnövekmény és az ez által előidézett TL-növekmény között lineáris összefüggés van (3. ábra). Amennyiben feltételezzük, hogy a lumineszcens jel növekedése a kezdeti időponttól kezdve lineáris, akkor a méréseink alapján számítható összefüggés extrapolálásával megadható a minta által a kezdőidőponttól a jelen pillanatig abszorbeált paleodózis nagysága (3. ábra). Ebből adódik az eljárás egyik legnagyobb bizonytalansága, hiszen a lumineszcens jel növekedése sok esetben korántsem lineáris a kezdeti szakaszban (Aitken 1985).

 

3. ábra. Összefüggés a természetes és  a hozzáadott dózisok, valamint az általuk generált lumineszcens TL-intenzitások között (dózis – lumineszcens válasz görbe). Ha az abszorbeált dózis egyenletes növekedését feltételezzük a kezdetektől, akkor a laboratóriumban feltárt összefüggés hátravetítésével (szaggatott vonal) elviekben megadható a természetes TL-jel kialakulásához szükséges dózis mennyisége (D). Ezt paleodózisnak nevezzük. Az ábrán egy reneszánsz műalkotás „dózis – lumineszcens válasz” görbéjét figyelhetjük meg. A minta által abszorbeált dózis hozzávetőleg 2 Gy. Az összefüggés felállításához szükséges pontok egy-egy részminta mérési eredménye alapján lettek felvéve (Sipos és Papp 2009)
 

Ezt valamelyest kiküszöbölendő kezdték el alkalmazni a különféle regenerációs eljárásokat immár a TL és az OSL együttes bevetésével (részletesebben lásd Novothny és Újházy 2000). Ezek során a részminták felhevítését és a természetes lumineszcens jel megmérését követően adunk a mintacsoportoknak mesterséges radioaktív besugárzást, azaz regeneráljuk bennük a természetes dózist. A különféle nagyságú regenerációs dózisok hatására felépülő lumineszcens jelek mérésével fel lehet állítani a mintára vonatkozó „dózis –lumineszcens válasz” függvényt, melynek segítségével aztán a természetes lumineszcens jelnek megfelelő paleodózis kikövetkeztethető.

A regenerációs protokollok első változatainak alkalmazhatóságát az a körülmény nehezítette, hogy a minta újbóli felhevítésével változik a rácshibák összetétele, ezáltal a minta lumineszcens érzékenysége is (egységnyi besugárzásra adott lumineszcens válasz mértéke). Igazi áttörést a problémában Murray és Wintle (2000) kutatásai hoztak. Kvarcszemcséken végzett OSL-méréseik során alkalmazták azt a módszert, amely azután a lumineszcens kormeghatározást szinte forradalmasította. Az eljárást egymintás regenerációs protokollnak (Single Aliquot Regeneration protocol – SAR) keresztelték, ami utal az egyik leglényegibb eltérésre a korábbiakhoz képest: a különböző regenerációs dózisokat mindig ugyanahhoz a részmintához adjuk (4. ábra). Hogyan lehet a részminta többszöri előhevítése ellenére – erre a lumineszcens jel instabil részének törlése céljából még az egyébként fotostimuláción alapuló OSL-mérések esetében is szükség van – pontos eredményeket szolgáltatni? A megoldás az érzékenységváltozás folyamatos követésében áll. A protokoll keretében ugyanis minden egyes regenerációs ciklust követően egy ellenőrző- vagy tesztdózist is kap a minta, melynek nagysága a mérések során állandó, az általa előidézett lumineszcens válasz viszont az érzékenység változásának megfelelően változik. A SAR-protokoll esetében a besugárzott regenerációs dózisok lumineszcens válaszait így korrigálni lehet a soron következő tesztdózis által felépített lumineszcens válaszokkal. A protokoll harmadik nagy előnye, hogy a „dózis – lumineszcens válasz” összefüggést ugyanazon minta több részmintájára is fel lehet állítani, és az így meghatározott számtalan paleodózis-érték statisztikai elemzésével pontosabb eredmények kaphatók. Megfelelő paraméterbeállítások mellett az OSL SAR-protokoll sokrétű alkalmazhatósága vitathatatlan, így az üledékek kormeghatározásában néhány év alatt vezető szerepre tett szert. Azonban a régészet és az archeometria szempontjából fontos kiégetett agyagtárgyak estében sokszor még mindig csak a hagyományos TL és additív eljárások nyújtanak megfelelő eredményt (Sipos és Papp 2009).

 

4. ábra. SAR-protokoll segítségével meghatározott „dózis – lumineszcens válasz” görbe. Az egyre növekvő regenerált dózisok által előidézett lumineszcens fényintenzitásokat (Lx) a soron következő, mindig azonos nagyságú tesztdózisok által előidézett fényintenzitásokkal (Tx) lehet korrigálni. A görbe alapján a természetes lumineszcens jelhez tartozó paleodózis számítható (lásd piros vetítő vonalak). Az összefüggés felállításához szükséges pontokat ugyanazon részminta többszöri mérésével lehet felvenni. A részmintákat mérések előtt 1 cm átmérőjű acél- vagy alumíniumkorongra kell felvinni. A vizsgált minta lehet durva szemcsés (100–200 µm, bal felső sarok) vagy finom szemcsés (5–10 µm, jobb alsó sarok). Az ábrán egy Alsó-Tiszavidékről származó, mintegy tízezer éves folyóvízi üledékből mért válaszgörbe látható (Sipos et al. 2009)
 

A lumineszcens óra sebességének meghatározása
Tekintsünk ismét a koregyenletre, és nézzük meg, miként mérhető a nevezőben található dózisteljesítmény, amely tulajdonképpen a lumineszcens óra ketyegésének ütemét adja meg. A dózisteljesítmény a régészeti tárgyban, illetve az üledékben természetes úton fellépő radioaktív sugárzás intenzitása alapján számítható, mértékegysége Gy/ka, azaz Gray/ezer év. Mértékét nagyrészt a mintában található radioaktív elemek bomlásából származó alfa-, béta- és gamma-sugárzás, kisebbrészt a kozmikus sugárzás nagysága határozza meg. A legfontosabb természetes radioaktív elemek az urán, a tórium és leányelemeik, valamint a kálium 40-es izotópja. Folyamatos és egyenletes bomlásuk jelenti a lumineszcens óra motorját. 

Mennyiségük, koncentrációjuk meghatározása történhet kémiai úton, gerjesztéssel (K: lángfotometria, röntgenfluoreszcencia; U, Th: induktív csatlakozású plazma-tömegspektrometria), vagy a minta aktivitásának követlen mérésével (gamma-spektroszkópia, béta-számlálás, alfa-számlálás). Előbbi módszerek előnye, hogy viszonylag kis mennyiségű minta is elegendő a koncentrációk meghatározásához, viszont nem alkalmasak a bomlási sorok egyes tagjainak távozásából (legfőképp Rn-222), vagy a máshonnan bemosódó izotópok (pl. U-234) felhalmozódásából adódó radioaktív egyensúlyhiány megállapítására, amely jelentősen befolyásolhatja a dózisteljesítmény nagyságát. Ilyen szempontból ha elegendő anyag áll rendelkezésünkre, a gamma-spektroszkópia alkalmazása célravezetőbb, mert egyensúlyhiány esetén a bomlási sorok elemeinek aktivitása eltérő, ez pedig a módszerrel kimutatható (Aitken, 1998).

Egy földből előkerülő régészeti tárgy esetében még egy további fontos tényezőt is mérlegelnie kell a régésznek, illetve a lumineszcens szakembernek. Ez pedig a minta eltemetődése során jellemző nedvességtartalom. A víz részarányához viszonyítva ugyanis nagyobb mértékben nyeli el a radioaktív sugárzást, mint a kerámia vagy az üledék. A nedvességtartalom 1%-os eltérése akár 3–4%-os különbséget is eredményezhet a számított korban. Az aktuális nedvességtartalmat a minta gyűjtést követő kiszárításával és tömegméréssel adhatjuk meg, az így kapott érték azonban nem feltétlenül terjeszthető ki a földben töltött idő egészére. Mindezt mindig mérlegelni kell, az esetleges bizonytalanságot pedig konzekvensen be kell építeni a számított kor hibájába. 

A nedvességtartalomból adódó bizonytalanság jelentősen csökkenthető terepi, általában NaI-detektorral ellátott gamma-spektrométer alkalmazásával, melynek segítségével a méréseket többször megismételve a szezonális különbségek átlagolhatók, valamint az esetleges rétegzavarok módosító hatása is kiküszöbölhető. Nem is beszélve arról, hogy összgamma-teljesítmény mérése esetén a kozmikus sugárzás (értékét a mintát fedő üledék vastagsága és sűrűsége határozza meg) is mérhetővé válik. 

Összességében elmondhatjuk, hogy akkor járunk el helyesen, ha a dózisteljesítményt több módszer segítségével, a módszereket egymással mintegy kiegészítve igyekszünk meghatározni. A dózisteljesítmény meghatározásának további vonatkozásait Aitken (1998) tárgyalja részletesen.
 

Köszönetnyilvánítás
A tanulmány összeállítását az OTKA PD 73379 számú pályázata támogatta.
 

Irodalom
Aitken, M. J. (1985) Thermoluminescence Dating. Academic Press, London.
Aitken, M. J. (1998) An Introduction to Optical Dating. Oxford University Press. London.
Aitken M.J., Tite M. S., Reid J. 1964: Thermoluminescent dating of ancient ceramics. Nature 202, 1032–1033.
Boetter-Jensen, L., McKeever, S. W. S., Wintle, A. G. (2003) Optically Stimulated Luminescence Dosimetry. Elsevier Science, Amsterdam.
Kennedy GC, Knopff L. 1960: Dating by thermoluminescence. Archaeology 13, 147-148.
Murray, A. S., Wintle, A. G. (2000) Luminescence dating of quartz using an improved single-aliquot regenerative-dose protocol. Radiation Measurements 32, 57–73.
Novothny, Á. Ujházy, K. (2000) A termo- és optikai lumineszcens kormeghatározás elméleti alapjai és gyakorlati kérdései a negyedidőszaki kutatásokban. Földrajzi Értesítő 49/3–4, 165–187.
Sipos, Gy., Papp, Sz. (2009). Terrakotta műalkotások eredetiségvizsgálata és kormeghatározása termolumineszcens módszerrel, Szépművészeti Múzeum, Budapest. Archeometriai Műhely 2009/1, 61–74.
Sipos Gy., Kiss T., Horváth Zs., Koroknai L. (2009): Paleomedrek kialakulási korának meghatározása lumineszcens módszerrel az Alsó-Tiszavidéken. Klímaváltozás a Kárpát-medencében: Mit üzen a múlt? – PAGES 2009, Budapest. 
Wintle, A. G. (2008) Fifty years of luminescence dating. Archaeometry 50/2, 276–312.
-------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Második rész
 

A nemzetközi szakirodalmat áttekintve kitűnik, hogy milyen széleskörűen használható a lumineszcens kormeghatározás a régészeti és archeometriai kutatásban a múltbeli környezet rekonstruálásától kezdve, az ásatások égetett leletanyagának kormeghatározásán át, a műtárgyak eredetiségvizsgálatáig. Magyarországon a módszer ilyen alkalmazása nem széles körű. Ennek egyik oka, hogy bár archeometriai indíttatású TL-vizsgálatokat korábban Benkő (1988) és Erdélyi (1988) is végeztek, kutatásaik sajnálatos módon megszakadtak, így az utóbbi időkben nem volt hazai mérési kapacitás. Ezt a hiányt igyekszik pótolni a szegedi lumineszcens kormeghatározó laboratórium, mely az országban egyedüliként foglalkozik régészeti vizsgálatokkal. A következőkben a laboratórium utóbbi két-három évben elvégzett munkáiból válogatva mutatjuk be a lumineszcens módszer sokrétűségét.

Emberi hatáshoz köthető homokmozgások a történeti időkben
A mai ember tájformáló szerepéhez nem fér kétség, azonban a régmúlt időkben zajló táji folyamatokról igen kevés adat áll rendelkezésünkre. A Duna–Tisza köze homokvidékein régészeti feltárásokhoz kötődően ezért számtalan lumineszcens mérést végeztünk futóhomokokra vonatkozóan. Amennyiben a homokmozgás olyan időszakhoz köthető, amikor a klimatikus hatások nem, vagy csak részlegesen idézhettek elő ilyen folyamatokat, és az intenzív emberi jelenlét a régészeti leletek alapján feltételezhető, akkor szinte biztos, hogy a homok megindulásában emberi tevékenység is közrejátszott. Ennek lokális, illetve általános jellegét tanulmányoztuk több mintaterület esetében is.

Vizsgálataink során – homokos üledékről lévén szó – kézenfekvő volt az általában stabil lumineszcens tulajdonságokkal rendelkező durva kvarc frakció (100–150 ?m) OSL SAR-protokollal történő mérése. Az eljárás megfelelő beállításához elengedhetetlen néhány próba elvégzése. Ezek közül az egyik legfontosabb az ún. előmelegítési teszt (1. ábra), melynek során azt vizsgáljuk, hogy az OSL-méréseket milyen mértékű előmelegítésnek kell megelőznie. A túl alacsony előmelegítési hőmérséklet ugyanis nem törli a OSL-jel sekély csapdákhoz kötődő instabil részét, míg a túl magas hőmérséklet hatására töltésvándorlás indulhat meg az egyébként stabilan viselkedő, jól használható OSL-csapdák felé. Ezt szemlélteti az 1. ábra is, ahol látható, hogy az alacsony előmelegítési hőmérséklet jelentős hibákat eredményez, a túlontúl magas pedig a lumineszcens válaszok és a mért dózisok növekedését idézi elő. Van azonban egy olyan hőmérséklet-tartomány, ahol a mért paleodózis-értékek alig változnak, ezt dózisplatónak nevezzük. Az előmelegítési hőmérsékletet a további mérések során ez alapján kell beállítanunk.

 
1. ábra. A mért paleodózis alakulása az előmelegítési hőmérséklet függvényében egy kiskunsági homokmintán. Jól megfigyelhető, hogy 240 °C és 280 °C között az eredmények meglepően hasonlóak és kis hibával rendelkeznek. Ezért a további mérésekhez célszerű 260 °C-os előmelegítést alkalmazni, mely törli az instabil csapdákat, de nem idéz még elő termális töltésátmenetet. Az egyes értékek három részminta mérési átlagából, a hibák az adatok szórásából adódnak

 Csengelén, Kiskunhalason, Kecelen, Fülöpházán és Apostagon elvégzett mintegy 40 mérésünk alapján a Duna–Tisza közén számos homokmozgási fázist különítettünk el (Kiss et al. 2008, Sipos et al. 2009). A feltárások talpszintjében általában 10–11 ezer évvel ezelőtti eolikus tevékenységek nyomait találtuk, melyek hátterében az átmeneti, jégkorszak végi klíma állt. Ezt követően jó ideig alig van eolikus tevékenységnek jele, legközelebb 3–4 ezer évvel ezelőtt, a bronzkorban indulhatott meg a homok, mégpedig valószínűleg sok helyen. Hasonló, igen kiterjedt homokmozgási periódus azonosítható 1500–2000 évvel ezelőtt, a szarmaták idejében. Ezeken túl avar kori, később a kun betelepülés idejére datálható, szórványosabb, de intenzív homokveréseket is azonosítottunk. Ugyanakkor például a jelentős leletanyaggal rendelkező Árpád-korból nem találtunk bizonyítékot az eolikus tevékenységre. Összességében így megállapítható, hogy a történeti időkben lejátszódó futóhomokmozgás egyértelműen köthető a területet legeltetéssel hasznosító népcsoportokhoz. Földtudományi szempontból mindez arra is felhívja a figyelmet, hogy a terület egésze igen érzékeny, s akár kismértékű behatások is jelentős morfológiai változásokhoz vezethetnek.

Egy árokrendszer betemetődési ütemének meghatározása
Baranya megye déli részén, Szemely mellett található az a 450 m átmérőjű, löszbe mélyített késő neolitikus körárok-rendszer, melynek betemetődési fázisait OSL segítségével határoztuk meg (Dezső et al. 2009). Az árokkitöltés szedimentológiai elemzése egyértelműen arra utalt, hogy folyamatos és lassú feltöltődés ment végbe. Ez alapján feltételezhető volt, hogy az árkot fokozatosan feltöltő üledékszemcsék kellő időt töltöttek napfényen a geológiai lumineszcens jel törlődéséhez.

 A méréseket ezúttal a rendelkezésre álló finomabb frakción kellett elvégeznünk, melynek esetében nem lehetséges a kvarc- és földpátalkotók hagyományos módon való elkülönítése. Erre azért volna szükség, mert a földpátok esetében hő- és fényhatás hiányában is törlődhet a lumineszcens jel egy része. Ez az ún. spontán jelvesztés általában nehezen megadható mértékben, de lefelé módosítja a mért paleodózist, ezzel együtt a meghatározott kort is. A különböző ásványi alkotók elkülönített mérésére azonban kínálkozik egy méréstechnikai megoldás: az ún. kettős regenerációs protokoll (DSAR), melyet Roberts és Wintle (2001) alkalmazott először. Az eljárás azt a törvényszerűséget használja ki, hogy a földpátszemcséket leginkább infravörös fénnyel (IRSL), míg a kvarcot kék fénnyel (OSL) lehet rábírni a lumineszcens jel leadására. Méréseink során ezért a regenerációs dózisokat követően a részmintákat először 870 nm, majd 470 nm hullámhosszúságú fénnyel stimuláltuk, így mód nyílt a kvarcszemcsékben tárolt lumineszcens jel elkülönített mérésére.

 Vizsgálataink alapján a 3–3,5 m mély árok első ismert, a lengyeli kultúra időszaka utáni visszatemetődési fázisa egy 2 m mélyről származó minta alapján a késő rézkorra, 4,91±0,51 ezer évre tehető (2. ábra). A további betemetődés egyenletesen zajlott, így a következő, 1,6 m mélyről vett minta kora 4,11±0,45 ezer évnek adódott. Ezután is folyamatos volt a feltöltődés: 1 m-es és 70 cm-es mélységből 2,60±0,25, illetve 1,77±0,18 ezer éve lerakódott üledékek kerültek elő (2. ábra). Az árok készítésének idejét, ezáltal a kitöltő üledékek lehetséges maximális korát radiokarbon mérésekkel is sikerült alátámasztani (Dezső et al. 2009). A kor- és mélységadatok összevetésével kiderült, hogy az árok feltöltődési sebessége a kezdeti 5 mm/év-es ütemről 3 mm/évre csökkent, ami a betemetődéssel párhuzamosan csökkenő reliefenergiával (a domborzat élénkségéből, szintkülönbségeiből adódó helyzeti energia, mely meghatározza az anyagáthalmozódás intenzitását) hozható egyértelmű összefüggésbe. Az esetleges emberi hatásra felgyorsuló feltöltődés tehát ilyen szempontból is kizárható.

 
2. ábra. A szemelyi árokrendszer fúrásszelvényei. A fúrásanyagok igen részletes szedimentológiai elemzése és az OSL-adatok is lassú, egyenletes feltöltődést sugallnak a rézkor óta
 

Műtárgyak eredetisége
Szobrokat már az őskorban is készítettek égetett agyagból, de az anyag iránti érdeklődés egyes művészettörténeti időszakokban, így például az antikvitás vagy a reneszánsz idején jelentősen megnőtt. Ugyanakkor terrakotta művek másolásával – és a piaci igények felismerésének köszönhetően hamisításával is – a XIX. század közepén már javában foglalkoztak. Ennek köszönhetően a XIX. században kialakult – vagy akkor is bővített –jelentősebb gyűjtemények ma tucatjával tartalmazhatnak modern hamisítványokt. A lumineszcens kormeghatározás azonban döntő lehet ezek felismerésében. Vizsgálatainkat a Szépművészeti Múzeum Régi Szobor Gyűjteményének 22 műalkotásán végeztük el (Sipos és Papp 2009).

 Ilyen vizsgálatok esetén a méréseket valamelyest hátráltatja a rendelkezésre álló igen kicsi, néhány 10 mg-os mintamennyiség. Optikai stimulációt (OSL, IRSL) használó próbálkozásaink nem vezettek eredményre a lumineszcens jel kezdeti vagy gyors komponensének gyenge fényintenzitása miatt, ezért végül a mélyebb csapdákat is ürítő TL mellett döntöttünk. A paleodózis nagyságát a korábban már bemutatott hozzáadott dózis módszerével határoztuk meg, a hozzáadott dózisok lumineszcenciára gyakorolt hatását az egyik minta TL-görbéi jól szemléltetik (3.A ábra). A közel hasonló alakú görbék csúcsa a hozzáadott dózisok növelésével csaknem lineárisan növekszik. Azt, hogy a görbék mely régióját vegyük alapul a „TL-jel – hozzáadott dózis” összefüggés meghatározásához, minden egyes mintánál dózisplató-teszt segítségével határoztuk meg (3.B ábra). A dózisteljesítmény értékét a kis mintamennyiséget igénylő röntgenfluoreszcenciás és induktív csatolású plazma-atomemissziós spektrometriás mérések segítségével adtuk meg (Sipos és Papp 2009).

 

3. ábra. Tommaso Amantini: Ecce homo. (A) Növekvő hozzáadott dózisok által előidézett egyre nagyobb intenzitású TL-görbék. A legalsó ellapult görbe a minta természetes TL-jele. Jól megfigyelhető a görbék egyenletes növekedése. (B) A görbék alapján 10 °C-os lépésközönként meghatározott paleodózis-értékek. Ezúttal is kirajzolódik egy hőmérséklet-tartomány, ahol a dózisok nagyon hasonlóak. Mindezek alapján a „hozzáadott dózis – lumineszcens válasz” összefüggést a TL-görbék 320–370 °C tartományának integrálásával vettük fel (Sipos és Papp 2009)

 Mint később kiderült, méréstechnikai megközelítésünk helytálló volt, hiszen az egyik tárgyba (Ecce homo, 3. ábra), melynek kiégetését a TL-vizsgálatok alapján i. sz. 1640±35-re tettük, készítője bekarcolta kézjegyét és a készítés 1671-es dátumát. Mind a lumineszcens mérések, mind pedig a művészettörténeti háttér-információk 12 szobor esetében támasztották alá a műalkotás eredetiségét. Öt olyan tárgy volt, melyeknél az eredményként kapott égetési középérték modern kori másolásra/hamisításra utal. Négynél ez a lehetőség kisebb-nagyobb mértékben már a korábbiakban is felmerült. Végül 5 olyan tárgy volt, melyek kora az eddigi művészettörténeti datálás határterületére esik, ezek esetében további anyagösszetétel-elemzések, illetve művészettörténeti kutatások billenthetik el a mérleg nyelvét.

Rézkori maszk készítési idejének tisztázása
2002-ben az M7 autópálya új nyomvonalának megelőző feltárásakor Balatonőszöd falu Temetői dűlőnek nevezett határrészén került elő mintegy 30 cm-es mélységből egy feltehetően rituális szertartásokon használt cserépmaszk fél töredéke (Horváth et. al. 2010). A tárgy megtalálásáig egy kettős gödör belső gödrének tetején pihent. Mindkét objektumban számos, a klasszikus badeni kultúra III. és IV. fázisára utaló motívumokkal ellátott kerámiatöredék helyezkedett el. Egy közeli másik gödörből feltárt állatcsontok radiokarbon kora 3090–2920 cal BC-nek adódott (kalibrált radiokarbon kor, melynek esetében a radioaktív 14C bomlási törvényszerűségei alapján származtatott ún. konvencionális kort más kronológiákhoz, elsősorban dendrokronológiai adatsorokhoz igazítják; BC = i. e.). Ennek ellenére, mivel a vizsgált kultúrréteget kelta és Árpád-kori objektumok is átvágták, a maszk késő rézkori eredetét eddig nem lehetet minden kétséget kizáróan bizonyítani.

A balatonőszödi maszk korának tisztázásához magából a maszkból, illetve 3 db kerámiatöredékből gyűjtöttünk mintát. Előzetes tesztjeink során ismét a TL hozzáadott dózis módszerét alkalmaztuk, azonban kitűnt, hogy jelentős a földpátalkotók spontán jelvesztése. A DSAR-protokoll alkalmazásával elvileg kiküszöbölhető ez a hatás, hiszen az elkülönítetten mérhető kvarckomponens „jól” viselkedik ilyen szempontból. A maszk esetében azonban igen gyenge volt a kvarcból kinyerhető jel, így a földpátok további, IRSL-vizsgálata mellett döntöttünk. Az IRSL SAR-protokoll alkalmazhatósága céljából dózis-visszamérési teszteket végeztünk, azaz általunk kisütött mintákat ismert dózisokkal sugároztunk be, majd az alkalmazott regenerációs beállításokkal visszamértük a „mesterséges paleodózist”. Amennyiben a besugárzás és a visszamérés között csak néhány százalék eltérés jelentkezik, az alkalmazott protokoll és beállítások megfelelnek a mérési követelményeknek (4. ábra). A spontán jelvesztés fennállása miatt az IRSL SAR segítségével meghatározott természetes paleodózisokat további korrekciónak kellett alávetnünk. Ehhez az üledékek kormeghatározásában nemrég kifejlesztett módszert alkalmaztunk (Auclair et al. 2003, Wallinga et al. 2007). Ennek lényege, hogy azonos mesterséges dózisok ismételt besugárzását követően eltérő és ismert idejű késleltetéssel történik a dózis visszamérése, így a lumineszcens jelvesztés időbeli üteme matematikai úton meghatározható.
 

4. ábra. Mesterséges laboratóriumi dózisok visszamérése a maszkon és a feltárás kerámiatöredékein. A méréseket megelőzően 2x3000 s-os infravörös megvilágítással töröltünk a részmintákból minden lumineszcens jelet. Ezt követően 9 Gy laboratóriumi dózist sugároztunk be a részmintákba, majd lefuttattuk rajtuk a megelőző tesztek során kialakított SAR-protokollt. A mesterséges dózisokat minden tárgy esetében kifejezetten pontosan, 5%-os hibahatáron belül lehetett visszamérni

Méréseink alapján így nemcsak a kerámiatöredékek kora vágott egybe a régészeti tipológiával, hanem azt is megerősítettük, hogy a maszk valóban késő rézkori eredetű, készítési ideje 4700±500 évvel ezelőttre tehető. A külső, korábban kiásott gödörből előkerült kerámiatöredékek kora 5000–5200 évesnek, míg a belső, maszk alatti gödörből származó töredék kora 4400±500 évesnek adódott.
 

Köszönetnyilvánítás
A fenti kutatások nem jöhettek volna létre az OTKA PD 73379 számú pályázatának támogatása nélkül. Köszönet illeti Kiss Tímeát, Dezső Józsefet, Papp Szilárdot és Horváth Tündét az esettanulmányok közölhetőségéért, Knipl Istvánt, Rosta Szabolcsot és Bertók Gábort a régészeti interpretációért, továbbá Nyári Dianát, Pál Dávid Gergelyt, Schubert Gábort, Györgyövics Katalint a laboratóriumban végzett munkájukért, végül Bozsó Gábort, May Zoltánt, Oszkó Albertet és Bartha Andrást a radioaktív és anyag-összetételi elemzésekért. A módszer archeometriai alkalmazásának elősegítésében Tóth Mária, Nagy Árpád Miklós és Mezősi Gábor nevét kell kiemelni. Külön köszönöm Bánffy Eszternek a kézirat véleményezését.

Irodalom
Auclair, M., Lamothe, M., Huot, S. (2003) Measurement of anomalous fading for feldspar IRSL using SAR. Radiation Measurements 37, 487–492.
Benkő, L. (1988) Thermoluminescence dating of Hungarian archaeological sites (potteries, hearths, calcite). In: Archaeometrical research in Hungary. Ed. Járó, M., Költő, L. Központi Múzeumi Igazgatóság, 71–81.
Dezső, J., Bertók, G., Bognár, A., Kaposvári, F., Darányi, V., Pethe, M., Csabai, Z., Páll-Gergely, B., Sipos, Gy. (2009) Pedológiai-szedimentológiai vizsgálatok lösszel borított területeken, Szemely-Hegyes későneolitikus körsáncrendszer példáján. Archeometriai Műhely 2009/3, 57–72.
Erdélyi, B. (1988) Thermoluminescence dating in the history of architecture. In: Archaeometrical research in Hungary. Ed. Járó, M., Költő, L. Központi Múzeumi Igazgatóság, 83–88.
Horváth, T., Sipos, Gy., Tóth, M., May Z. (2010) Adatok Balatonőszöd–Temetői dűlő, késő rézkori rituális álarc keltezéséhez. Antaeus, in press.
Kiss T, Nyári D, Sipos Gy. 2008. Történelmi idők eolikus tevékenységének vizsgálata: a Nyírség és a Duna-Tisza köze összehasonlító elemzése. In Geographia generalis et specialis, Tanulmányok Kádár László születésének 100. évfordulójára, Szabó J, Demeter G (szerk). Kossuth Egyetemi Kiadó Debrecen, 99–107.
Roberts, H., Wintle, A. G. (2001) Equvalent dose determination for polymineralic fine-grains using the SAR protocol: apllication to a Holocene sequence of the Chinese Loess Plateau. Quaternary Science Reviews 20, 859-863.
Sipos, Gy., Papp, Sz. (2009). Terrakotta műalkotások eredetiségvizsgálata és kormeghatározása termolumineszcens módszerrel, Szépművészeti Múzeum, Budapest. Archeometriai Műhely 2009/1, 61–74.
Sipos, Gy., Kiss, T., Nyári, D. (2009) Kormeghatározás optikai lumineszcenciával: homokmozgások vizsgálata a történelmi időkben Csengele területén. In Környezettörténet, Kázmér M. (szerk), Hantken Kiadó, Budapest, 410–420.
Wallinga, J., Bos, A. J. J., Dorenbos, P., Murray, A. S., Schokker, J. (2007) A test case for anomalous fading correction in IRSL dating. Quaternary Geochronolgy 2, 216–221.